通過C-H鍵活化芳基化反應(yīng)合成聯(lián)芳化合物一直是綠色化學以及藥物合成領(lǐng)域的研究前沿和重點。雖然傳統(tǒng)的均相催化劑在該領(lǐng)域取得了巨大的成功,但是催化劑的用量大、難回收利用和產(chǎn)物難分離,而且催化過程一般需要比較苛刻的無水環(huán)境,增加了大規(guī)模合成的成本并且造成一定的環(huán)境污染。
在科技部973計劃、國家自然科學基金項目等的支持下,福建物構(gòu)所結(jié)構(gòu)化學國家重點實驗室曹榮課題組在直接C-H鍵活化芳基化反應(yīng)合成多氟聯(lián)芳化合物的研究中取得重要進展。該研究小組利用瓜環(huán)作為載體,采用簡單的一鍋法直接合成了粒徑小于5納米分散均勻的Pd納米顆粒復合材料,該材料在這類反應(yīng)中表現(xiàn)出很高的活性,催化劑用量少、反應(yīng)條件溫和、不需要除水除氧、能夠在空氣中進行,并且有著廣泛的官能團容忍性及良好的循環(huán)使用性能,展示了優(yōu)異催化效率和選擇性。該小組還研究了不同元數(shù)的瓜環(huán)所形成的Pd納米復合體和催化性能之間的構(gòu)效關(guān)系,并且通過實驗驗證了異相催化的機理。值得注意的是,這也是首次利用納米顆粒成功實現(xiàn)催化直接C-H鍵活化合成多氟聯(lián)芳化合物,具有很好的應(yīng)用前景,相關(guān)研究成果發(fā)表在J. Catal., 2015,321,62-69上。