近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所張濤院士團(tuán)隊(duì)與美國亞利桑那州立大學(xué)劉景月教授合作，在單原子催化研究領(lǐng)域取得新進(jìn)展，首次將Pt/FeOx單原子及準(zhǔn)單原子催化劑，用于芳香硝基化合物的選擇加氫反應(yīng)，在溫和反應(yīng)條件下(40℃、氫氣壓力0.3MPa)獲得了極高的活性和選擇性。這意味著單原子催化劑在精細(xì)化學(xué)品合成領(lǐng)域成功應(yīng)用。
以3-硝基苯乙烯選擇加氫為例，其TOF值(單位時間內(nèi)每摩爾活性中心上轉(zhuǎn)化的反應(yīng)底物的量)達(dá)到1500h-1，比文獻(xiàn)中報(bào)道的最優(yōu)催化劑活性高20倍;氨基苯乙烯選擇性接近99%，是目前所報(bào)道的Pt基催化劑中的最高值，而且催化劑可磁性分離，具有良好的循環(huán)穩(wěn)定性和底物普適性。
含有各種取代基的芳香硝基化合物選擇加氫制備相應(yīng)的芳胺是精細(xì)化工領(lǐng)域最重要的反應(yīng)，在農(nóng)藥、醫(yī)藥、染料及高分子聚合物等領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用。但當(dāng)反應(yīng)物分子中含有C=C、C≡C等易還原基團(tuán)時，選擇性還原硝基而保留其他官能團(tuán)，對傳統(tǒng)過渡金屬加氫催化劑而言，仍然是挑戰(zhàn)。單原子以及準(zhǔn)單原子催化劑為解決該問題提供了一條綠色且有效的途徑，有望在工業(yè)中應(yīng)用。
單原子催化是多相催化領(lǐng)域的新概念，其原子分散的均一活性位不僅可使金屬原子利用率最大，同時有可能架起多相催化與勻相催化之間的橋梁。2011年，張濤研究組首次制備出Pt/FeOx單原子催化劑，提出了單原子催化的概念。最近3年，單原子催化得到了迅速發(fā)展，國際上多個研究組跟進(jìn)研究。張濤研究組也相繼制備出Ir1/FeOx單原子催化劑并應(yīng)用于水汽變換反應(yīng)。 |
